金属–酸素種の強化と活性部位のリン酸塩調整による堅牢な電気触媒CO2還元

CO2の直接電気化学的還元（CO2 RR）を価値を付加された化学物質に変換することは、炭素排出量を削減する有望な解決策です。CO2 RRの活性は、反応の微小環境と触媒の電子特性に深く影響を受けます。ここでは、表面のPO4 3- アニオンを調整して、インジウムベースの触媒の局所微小環境と電子特性を調整し、CO2をHCOO-に効率的に電気化学的に変換できる豊富な金属-酸素種を可能にします。PO4 3- アニオンと結合したインジウムナノ粒子（PO4 3- -In NPs）は、可逆水素電極（RHE）に対して-0.98 Vという低い電位でHCOO-の高い選択性を91.4％まで達成し、電気化学的フローセルにおいてRHEに対して-1.1 Vで279.3 mA cm-2の高いHCOO-部分電流密度を達成します。in situおよびex situの特性評価により、PO4 3- アニオンがCO2 RRの間にインジウムの表面で安定していることが確認され、OCHO*中間体の生成が加速されることが示されます。密度汎関数理論計算から、PO4 3- アニオンが基板上の金属-酸素種を豊富化し、触媒の電子構造を最適化し、界面上に大量のK+イオンを持つ局所微小環境を誘導することで、CO2 RRの活性化エネルギー障壁を低下させることが分かります。