強化されたCO2電気還元のための原子散逸ニッケル–亜鉛ペアサイトの相乗効果

二原子触媒は、CO2の電気化学的変換において確立された単原子触媒を上回る可能性があります。しかし、この強化された触媒プロセスのメカニズムに関する理解不足が、高性能触媒の合理的設計を妨げています。本研究では、原子散逸ニッケル-亜鉛バイメタルサイトに明らかな相乗効果が観察されます。イン situ 特性評価と密度汎関数理論 (DFT) 計算を組み合わせると、異核配位が金属原子のd状態を変更し、ニッケル (3d) 軌道のdバンド中心 (εd) とフェルミエネルギーレベル (EF) のギャップを狭め、反応界面での電子相互作用を強化し、熱力学的経路における自由エネルギー障壁 (ΔG) を低下させ、動的経路における活性化エネルギー (Ea) を減少させ、金属-C 結合を強化します。その結果、-0.5 Vから-1.0 V (RHE 対) の広範な電位ウィンドウでCOファラデー効率が90%以上得られ、-0.8 Vでは99%の最大値に達します。これはニッケル/亜鉛単金属サイトのものよりも優れています。