空孔欠陥を持つ単結晶超薄型Co3O4ナノシートの電気触媒活性向上

要旨 空孔欠陥の役割は、さまざまなエネルギー関連プロセスにおいて正の影響を示すことが示されています。しかし、与えられた面を持つ単結晶ナノ構造に空孔欠陥を導入し、その欠陥が電気触媒特性に与える影響を研究することは依然として大きな課題です。本研究では、アルカリ条件下でエチレングリコールを用いて穏やかな溶媒熱還元により、O‐終端111面を持つ単結晶超薄型Co3O4ナノシートに酸素欠陥を意図的に導入します。調製された欠陥豊富なCo3O4ナノシートは、酸素発生反応（OER）に対して220 mVの低過剰電圧と49.1 mV dec−1の小さなターフェル傾斜を示し、今日のCoベースのOER触媒の中でも最も優れたものの一つであり、最先端のIrO2触媒よりもさらに活性です。このような空孔欠陥は、溶媒熱条件下で還元環境とバランスをとることで形成されますが、OER作業条件下で1000サイクルのスキャン後も驚くほど安定しています。密度汎関数理論プラスU計算は、性能向上を酸素欠陥とそれにより露出した第2層のCo金属サイトに帰因し、これによりOERの活性化エネルギーが2.26 eVに低下し、電気伝導率が改善されることを示しています。この穏やかな溶媒熱還元の概念は、先進的な欠陥ベースの電気触媒の理解と未来の設計への新たな扉を開きます。