固体転換硫黄電極の減衰メカニズムに関する洞察と長サイクルリチウム‐硫黄電池の設計

要旨 硫黄電極の表面に形成されるカソード電解質界面（CEI）は、リチウム‐硫黄電池が固相転換反応を通じて機能するかどうかを決定する上で重要な役割を果たし、ポリ硫化物の溶解を効果的に阻害します。しかし、Li‐S電池に対するCEIの進化および失敗メカニズムに関する体系的な研究はまだ不足しています。本研究では、形成されたCEIの完全性が硫黄含量と電解質の量に強く関連していることがわかりました。還元生成物（Li2S/Li2S2）の体積が炭素ホストの最大体積を超えると、形成されたCEIは繰り返されるリチウム添加/脱リチウム時の体積変動に耐えられなくなります。CEIの繰り返される破損と修復は、電解質と活性材料を絶えず消耗させます。したがって、固相転換による長期間のサイクル安定性を実現するためには、硫黄の含量とホストの内部スペースを適切に調整する必要があります。この理解に基づいて設計された硫黄‐グラファイトフルセルは、2000サイクル以上の優れたサイクル性を示します。この研究は、Li‐S電池における固相転換反応の失敗メカニズムを明らかにし、長寿命かつ高硫黄含量のカソード材料の設計に対するいくつかのインスピレーションを提供します。