化学的に正確な分子–表面反応のシミュレーションに向けて

この視点は、金属表面上の分子反応に対して定量的に正確な予測を行うことを目指す理論家が直面する4つの課題について考察し、H(2)、N(2)、CH(4)の解離型化学吸着反応に焦点を当ててこれらの課題を克服する方法を提案します。これらの課題に対処することは、90%以上の人造化学物質の生産において重要な役割を果たす全体的な不均一触媒反応のより正確な記述にとって、最終的には実用的な重要性があります。一つの課題は、化学的精度をもって分子と金属表面との相互作用を記述すること、すなわち反応障壁の高さにおける誤差が1 kcal mol(-1)未満であることです。この枠組みでは、特定反応パラメータ密度汎関数理論(SRP-DFT)の新しい実装の可能性について、金属表面とのH(2)反応への応用に重点を置いて議論します。さらに2つの課題は、金属表面上のN(2)のような分子の反応に対するフォノンや電子-ホール対の影響の向上した記述を考案することです。フォノンは、量子力学的動力学における突然近似を用いて、また古典力学を用いたAb Initio分子動力学(AIMD)計算によって取り組むことができます。古典力学の枠組み内での解離型化学吸着への電子-ホール対励起の効果を正確に記述するために、AIMDと電子摩擦を組み合わせることができるかもしれません。私たちが考慮する第4の課題は、メタンのような多原子分子の解離型化学吸着の正確な量子力学的記述をどのように達成するかということです。関心のある方法の一つは、多配置時間依存ハートリー(MCTDH)法です。