CO2電解還元条件下における銅電極の原子スケールの表面再構築

要約 CO2の電気化学的還元（CO2 RR）のためのCu触媒において構造変化を引き起こすポテンショダイナミック法は、多炭素生成物の生成に向けた触媒選択性を操る有望な戦略として特定されている。現在のアプローチでは、活性種は連続したCu酸化還元プロセスを通じて生成される。ここでは、原位置走査トンネル顕微鏡、表面X線回折およびラマン分光測定により、低配位のCu表面種がCO2電解触媒還元の開始に近いところで自発的に形成されることを示す。このプロセスは、反応の初期段階におけるCO誘発のCuナノクラスター形成から始まり、広い電位範囲にわたって持続する不可逆的な表面再構築を引き起こす。その後の電位の増加に伴い、ナノクラスターはCuアダトムに分散し、表面上の反応中間体を安定化させる。CO2を還元するCu触媒表面上の低配位点の自己誘発形成は、その反応性を説明できる可能性があり、ポテンショダイナミックプロトコルを通じて活性なCO2 RR部位を（再）生成するために利用できるかもしれない。