単一原子触媒の電子的変調と対称性破壊工学による長サイクルLi−S電池の駆動

効率的で耐久性のある単一原子触媒の開発は、Li-S電池における硫黄酸化還元反応（SROR）にとって極めて重要である一方で、依然として大きな課題である。本研究では、N,S共ドープされた多孔質炭素（Ni-NSC）上に固定された調整不足のNi-N3部分がSRORを強化するために得られる。実験と理論計算は、Ni単一原子触媒における対称性破壊型電荷移動が、硫黄原子によって媒介されたNi-N3部分の調整効果から生じることを示しており、これによりN-Ni⋅⋅⋅Sn 2-の形成によって化学的吸着を助長し、電子移動の増強によりポリスルフィドの迅速な酸化還元変換を達成することができる。その結果、Ni-NSCベースのLi-S電池は、非常に高い初期可逆容量（1 Cで1025 mAh g-1）を示し、2 Cおよび3 Cでそれぞれ2400サイクルの優れたサイクル安定性を提供する。特筆すべきは、面容量が0.05 Cで7.8 mAh cm-2に達し、硫黄負荷5.88 mg cm-2のNi-NSCベースのLi-S電池において、0.2 Cで100サイクル後の保持容量が4.7 mAh cm-2に達することである。本研究は、金属-硫黄電池におけるSRORを促進するための活性サイトの微視的電子密度を合理的に最適化するための深い洞察を提供する。