水素結合を利用してLiイオンの溶媒シースを調整し、高度に安定したリチウム-金属アノードを実現する

Liアノードの性能はLiイオンの溶媒和に大きく影響され、溶媒シースの選択的還元及び脆弱な固体電解質界面（SEI）、Li樹枝状結晶、低いコロンブ効率（CE）の形成を引き起こします。本研究では、Li塩のアニオンと溶媒の両方に対して分子間水素結合を導入することで、溶媒シースを調整する新しい戦略を提案します。このような水素結合の添加は、電解液中のアニオンのLUMOエネルギー準位を低下させ、robust SEIの形成を促進し、自由な溶媒分子の量を減少させ、電解液の安定性を向上させました。この戦略に基づいて、平坦で密なリチウム沈着が得られました。希薄な電解液の下でも、電流密度1 mA cm-2、固定容量3 mAh cm-2で、Li-Cuセルは99.2 %という印象的なCE値を示しました。Li-LiFePO4フルセルは、1 Cで1000サイクル以上の長期サイクリング安定性を示し、総容量損失はわずか15 mAh g-1にとどまりました。