酸素誘発構造破壊によるLi+輸送とLi3PS4の電気化学的安定性の向上

要旨 固体電池（ASSB）の性能は固体電解質（SE）のLi+輸送および安定性特性に依存します。Li3PS4はリチウム金属に対する安定性で注目されますが、そのイオン伝導度は制限要因のままです。本研究では、O置換を介して局所的な構造的不秩序を利用し、Li3PS4−xOx (x = 0.31)のイオン伝導度を1.38 mS cm−1、活性化エネルギーを0.34 eVに達成しました。最適なO置換は、Li+輸送を2Dから3D経路に変換し、イオン移動度を向上させます。Li3PS3.69O0.31は、クリティカル電流密度およびリチウム金属に対する安定性の改善を示し、Li3PS4と比較して電気化学的安定性ウィンドウを保持します。TiS2を陰極活性材料として併用したASSB半電池におけるLi3PS3.69O0.31の実用化は、容量と速度性能を大幅に向上させることを示しています。本研究は、SE特性を改善するために局所的な構造的不秩序を導入する有用性を明らかにし、硫化物と酸化物の固有の強みを戦略的に組み合わせることの利点を強調しています。