密度汎関数を用いた多価性の制御：欠陥セリアのケーススタディ

密度汎関数理論を用いて多価化合物をモデル化することは、これらの系における強い電子相関が果たす役割のために長い間困難な課題と考えられてきました。欠陥セリアの場合、これらの相関の主な効果は、多数のメタ安定低エネルギー状態を生成することであり、その中でセリウムの正しい価数を示す状態が最も安定しています。この基底状態には実際にアクセスすることが難しく、これまで適切な同定を逃れてきました。エネルギー汎関数にハバード-U項を導入することで、物理的基底状態が安定化され、日常的な計算に容易にアクセスできるようになります。この寄与が最大局在化ワニエ関数の観点で定義されると、計算されたエネルギーと構造特性はパラメータUの値に依存しなくなります。