電気トリガーによるジュール加熱法を用いて、効率的な電気触媒による硝酸還元反応のための単相CuNiナノ合金触媒を合成する

電気化学的硝酸還元反応（NO3RR）は、その環境に優しい性質と持続可能性を活かして、アンモニア（NH3）合成の大きな可能性を秘めています。元素の多様性と吸着調整能力を持つCu系合金は、NO3RR触媒作用の反応過剰電位を低下させるために広く使用されています。しかし、合金で一般的に見られる相分離は、元素の不均一な分布を引き起こし、触媒活性をさらに最適化する可能性を制限します。ここでは、フラッシュ加熱と冷却のユニークな優位性を持つ電気トリガーによるジュール加熱法を採用し、カーボンファイバーペーパー上に均一に分散した単相CuNiナノ合金触媒CFP-Cu1Ni1を合成しました。これは、0.5 mol·L−1 Na2SO4 + 0.1 mol·L−1 KNO3溶液中で、10 mA·cm−2における純銅ナノ粒子よりも、可逆水素電極（vs. RHE）に対して0.1 Vというより高いNO3RR初期電位を示しました。重要なことに、CFP-Cu1Ni1は、−0.22 V vs. RHEで95.7％のファラデー効率と180.58 µmol·h−1·cm−2（2550 µmol·h−1·mg cat −1）のNH3生成率を持つ高い電気触媒活性を示しました。理論計算により、CuをNiと合金化することで単相化するとd-band中心が上方シフトし、NO3−の吸着が促進されNH3の吸着が弱まることが示されました。さらに、水素イオンの競合吸着は−0.24 Vまで抑制されました。この研究は、効率的な電気化学的NO3RRに向けた均一に分散した単相ナノ合金触媒の迅速合成のための明確な指針を提供する合理的な設計概念を示します。