ZnOおよび関連材料における強誘電体スイッチングのための分散力の重要性

ワートサイト-ZnOは高すぎて利用できない強誘電体スイッチング障壁を持つ広帯域極性材料ですが、障壁は低下させることができ、Zn0.5Mg0.5Oのような置換材料でスイッチングが観察されます。ここでは、スイッチング経路に沿って遷移状態または準安定中間体として機能する可能性がある平面六角構造h-ZnOおよびh-Zn0.5Mg0.5Oに焦点を当てます。さまざまな純粋および分散補正された密度汎関数理論（DFT）計算アプローチに加え、第一原理ハートリー・フォック（HF）、モラー・プレステ perturbation理論（MP2）、およびランダム位相近似（RPA）計算を考慮することで合意が得られます。MP2およびRPAの結果は良好に一致しており、長距離および短距離電子相関の均一な処理の必要性を強調していますが、方法論的制限と内部変動が依然として定量的精度を制限しています。例えば、RPAの単一励起補正が重要であるように見えます。考慮したDFT方法の中で、r2SCAN/rVV10のみが一般的に信頼できるとされています。h-ZnOの安定性は、分散補正の性質によって大きく影響され、分散相互作用が無限の結晶中でh-ZnOを準安定相として安定化するには不十分であるという合意があります。分散力は、ワートサイト相の格子ベクトルに制約された仮想平面六角構造に対して最も重要であり、使用された密度汎関数法の間の違いや自己相互作用誤差の現れと同じか、それ以上の大きさです。一般的に、私たちの結果は、ワートサイト構造材料における極性スイッチングや強誘電体挙動を記述する際に、分散力の正確な処理が不可欠であることを示しています。