リチウムイオン電池の陽極材料としての窒化シリコン：SiNx変換反応の理解

リチウムイオン電池の次世代陽極材料を開発するために、大規模な研究が行われています。この努力の大部分は、シリコンに関連しており、主にそのかなりの理論的容量が理由です。しかし、非常に限られたサイクル安定性が広範な商業的採用を妨げています。この解決策の1つとして、可変的な亜化学量論的窒化シリコン（a-SiNx）を使用することが考えられます。これは、初期のリチウム化サイクル中に不可逆的な変換反応を経て、非活性なリチウム導電マトリックス内に活性シリコンドメインを生成します。純粋なシリコンと比較して、得られた複合材料は、特定の容量が減少する代償として、サイクル寿命を得ています。しかし、変換反応の具体的な詳細はまだ決定されていないため、窒素含量の変動の影響は不確実です。本研究では、電極の可逆容量と不可逆容量を変換生成物の組成に関連付けるモデル反応を開発します。このモデルを異なる厚さと組成の多数のa-SiNx薄膜電極から得られた実験データにフィットさせることで、マトリックス組成がLi2SiN2である可能性が高いことを特定しました。これにより、特定の組成の窒化物の材料の可逆容量と不可逆容量を予測することができます。