架橋結合したFe‐O‐Ti配位子による鉄中心のスピン状態の調整と酸素還元の強化

要旨 機能する基板を探求し、適度なスピン状態を持つ原子金属活性種の電子構造を精密に調整することは、非常に重要であるが困難である。ここで、我々は鉄中心の酸素還元反応（ORR）活性を向上させるための軸方向のFe‐O‐Ti配位子によるスピン状態遷移戦略を提供する。理論的計算により、FeN 3 O‐O‐Ti内のFe‐O‐Ti配位子が低スピンから中スピンへの遷移を引き起こし、FeN 3 OによるO 2吸着を最適化できることが示されている。概念実証として、原子Feドープされたポリマー様量子ドットと超薄型o-終端MXeneから方向性触媒を調製した。最適触媒は、コントロールサンプル（軸方向のFe‐O‐Ti配位子なし）と比べて、ほぼ5倍の内在的活性を示す。また、広い温度範囲でのZn-空気電池やH 2 /O 2 陰イオン交換膜燃料電池においても優れた性能を発揮する。