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光学的二次元電子分光法(2DES)は、分子から固体まで幅広いシステムの励起子構造とダイナミクスを研究するために広く利用されています。位相整合とコヒーレント信号場検出を使用した従来の実験実装に加え、蛍光のような無相関信号を検出するアクションベースのアプローチが近年人気を集めています。無相関検出は2DESの適用範囲を広げますが、観測されたスペクトルはコヒーレントに検出されたものと同等ではありません。これは、それらの解釈と技術の感度に関する疑問を投げかけます。ここでは、実験的および理論的に、一連のスクエアイン二量体の四波混合コヒーレントおよび蛍光で検出された2DESを直接比較します。すべての実験は、励起ダイナミクスの世俗的レッドフィールド理論の記述を伴うフレンケル励起子モデルによって定性的に良く再現されます。励起子エネルギー、非局所化、コヒーレントおよび散逸的ダイナミクス、励起子-励起子消滅に関する両技術のスペクトル特性と感度を対比させます。根本的かつ実用的な違いを議論し、技術の補完性の程度を示します.
Malýら(水曜日)はこの問題を研究しました。