持続可能な水素生産のためのペロブスカイト酸化物に関する普遍的な活動記述子と統一メカニズムの概念の特定

水の電気分解を通じて社会発展に不可欠な水素と酸素を生産することは、他の技術よりも多くの展望を示します。電極触媒は何世紀にもわたって探求されてきましたが、水素発生反応（HER）と酸素発生反応（OER）の両方に対する普遍的な活動記述子はまだ開発されていません。さらに、HER/OERメカニズムを同時に理解するための統一概念も確立されていません。ここでは、三つの一般的な電解質におけるHER/OER活性と12の3d金属系モデル酸化物における10以上の代表的な材料特性との関係が、統計的方法によって合理的に橋渡しされています。軌道電荷移動エネルギー（Δ）は理想的な普遍的記述子として機能し、Fermiレベル周辺の最適な電子雲密度を持つ、あまり大きすぎず、小さすぎないΔ（≈1 eV）が最良の活性を提供し、サバティエの原則を満たします。系統的な実験と計算により、Δ ≈ 1 eVを持つ未処理酸化物が金属のような高価値構成と活性格子酸素サイトを有することが明らかになり、これはHERにおける重要なプロトンの吸着を助け、OERにおいては格子酸素の参加を引き起こします。反応後、HERにおける部分生成金属とOERにおける高価値水酸化物がそれぞれプロトンの吸着を支配し、未処理格子酸素の活性化と結びつきます。これらは統一された軌道電荷移動理論によって成功裏に理論化できます。この研究は、多くの潜在的な応用のための合理的な材料設計とメカニズム理解の基礎を提供します。”},{