CO2의 촉매 전환을 촉진하기 위한 다변량 금속-유기 프레임워크의 금속 변동

저농도 CO2에서 부드러운 조건 하에 CO2 전환을 위한 효율적이고 저비용의 MOF 촉매 개발은 특히 흥미롭지만 여전히 매우 도전적입니다. 여기에서 우리는 구리 및/또는 은 기반의 순환 삼핵 복합체(Cu-CTC 및 Ag-CTC)를 포함하는 이원 구조의 이차원(2D) 다변량 금속-유기 프레임워크(MTV-MOF)의 동질 구조 계열을 준비했습니다. 이러한 MTV-MOF는 propargylamine과 CO2의 고리 형성을 위한 효율적이고 재사용 가능한 이질 촉매로 사용할 수 있습니다. 이러한 MTV-MOF의 촉매 성능은 프레임워크에서 Ag/Cu 비율을 미세 조정하여 조정할 수 있습니다. 흥미롭게도, 10% Ag의 도입은 촉매 효율성을 현저하게 향상시켜 243 h–1의 회전 빈도를 나타내며, 이는 100% Cu 기반 MOF의 20배 높은 수치입니다(즉, TOF = 10.8 h–1). 더욱 인상적으로, 이러한 이원 금속 MOF는 10% CO2 농도를 가진 시뮬레이션 배가스에서도 높은 촉매 활성을 보였습니다. 또한, 반응 메커니즘은 NMR 모니터링 실험과 DFT 계산을 통해 조사되었습니다.