TM23 데이터 세트에서 기계 학습된 힘 필드를 통한 전이 금속의 다체 상호작용의 복잡성

이 연구는 d-블록 원소의 고체 및 액체 상의 기계 학습된 힘 필드(MLFF)의 정확성과 관련된 문제를 살펴봅니다. 저희는 두 가지 주요 MLFF 모델인 희소 가우시안 프로세스를 사용하여 구현된 커널 기반 원자 클러스터 확장 방법(FLARE)과 등변 메시지 전달 신경망(NequIP)을 통해 전이 금속 간의 힘, 에너지 및 응력 예측의 성능을 상세하게 비교합니다. 초기 전이 금속은 상대 오류가 더 높고, 후속 백금 및 동전 그룹 원소에 비해 학습하기가 더 어렵습니다. 이 경향은 모델 구조에 걸쳐 지속됩니다. 서로 다른 금속의 원자 간 상호작용의 복잡성 경향은 서로 다른 다체 순서와 각도 해상도를 가진 표현의 성능 비교를 통해 밝혀집니다. 페르미 준위 근처의 점유 및 비점유 d 상태에 대한 섭동 이론에 기반한 주장을 사용하여, 초기 전이 금속에서의 큰, 날카로운 d 상태 밀도가 페르미 준위 위와 아래 모두에서 이러한 금속의 더 복잡하고 학습하기 어려운 포텐셜 에너지 표면으로 이어진다는 것을 확인합니다. 허구의 전자 온도(스미어링)를 증가시키면 힘의 각도 민감도가 수정되고 초기 전이 금속 힘을 학습하기 쉬워집니다. 이 연구는 현재의 주요 MLFF로 금속 결합의 복잡한 특성을 포착하는 데 있어 문제를 보여주고 있으며, 전이 금속에 대한 기준 데이터 세트를 제공하여 정확성을 평가하고 새로운 기계 학습 근사치를 개발하는 데 도움을 주고자 합니다.