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본 연구에서는 상대적으로 새로운 물질군인 희토류(RE) 기반의 고엔트로피 산화물(HEO)의 구조에서 산소 결함 자리(Ov) 함량의 진화를 이진 성분에서 HEO로 변화하는 과정에 대해 실험적 및 계산적 도구를 사용하여 논의하였다. 초점이 맞추어진 HEO의 성분은 촉매에서 세리아 관련(플루오라이트) 물질의 중요성 때문에 CeLaPrSmGdO이다. 쿼터너리 HEO 구조의 주요 특징을 밝히기 위해, 세리아 기반의 이진 CePrO와 CeLaO 성분 및 대표적인 비환원 산화물인 SiO2가 사용되어 Ru(6 중량 % 적재)의 지지체로 비교 분석되었다. HEO에서의 Ov 역할은 암모니아 생산을 위해 강조되며, HEO에서의 N2 분해 단계(N2(ads) → Nads)에 특히 중점을 둔다. 이 단계는 암모니아 생산에서 속도 제어 단계로 간주된다. 밀도 함수 이론(DFT) 계산 및 18O2 일시적 동위원소 실험이 650 °C 및 800 °C에서 Ov의 형성 에너지, 개체 수 및 형성 용이성을 조사하는 데 사용되었으며, 싱크로트론 EXAFS, 라만, EPR 및 XPS는 다양한 길이 척도에서 Ce–O 화학 환경을 조사하였다. 특히, 특정 HEO 성분이 대량에서, 중간(라만) 및 단기(국소화) 배열(EPR)에서 Ov 형성을 용이하게 한다는 것이 발견되었으며, HEO의 표면에서 이진 참조 산화물(CePrO)보다 더 많은 Ov 개체 수가 발견되었다. 추가로, HEO는 더 작고 덜 뚜렷한 면이 있는 Ru 입자를 생성하지만 HEO 지지체와의 상호작용이 더 강하며 Ru–O–Ce 엔티티(라만 및 XPS)가 풍부하다. 400 °C 및 10–50 bar 범위에서 Ru/HEO, Ru/CePrO, Ru/CeLaO 및 Ru/SiO2 촉매를 통한 암모니아 생산 반응이 수행되었으며, Ru/HEO는 나머지 촉매들과 비교해 10 bar에서 우수한 성능을 보였다. 가장 성능이 좋았던 Ru/HEO 촉매는 Ov 개체 수를 조정하기 위해 다양한 온도(650 vs 800 °C)에서 활성화되었으며, 낮은 온도에서 촉매의 성능을 보다 잘 유지하도록 하였다. DFT 계산 결과, N 흡착을 위한 HEO 활성 사이트가 흡착 사건에 인접한 Ov 사이트를 포함한다는 것이 나타났다.
Elmutasim et al. (Mon,)은 이 질문을 연구하였다.