표면 합금을 통한 플라스모닉 나노구조의 핫 캐리어 분포 조정

합금화된 금속 나노입자는 광화학 반응을 유도할 수 있는 플라스모닉 핫 캐리어 생성을 위한 유망한 플랫폼입니다. 이러한 시스템에서 비 플라스모닉 성분은 촉매 활성을 향상시킬 가능성에 대해 조사되었지만, 광화학적 과정에 긍정적인 영향을 미칠 수 있는 능력은 비교적 덜 탐구되어 왔습니다. 여기에서는 Ag 나노입자에서 핫 캐리어 생성에 대한 표면 합금 성분과 농도의 영향을 연구합니다. 우리는 첫 원리 시뮬레이션을 통해 국소화된 표면 플라스몬을 광적으로 여흥하고, 그것이 위상 변환되도록 하며, 공간적 및 에너지적으로 해결된 핫 캐리어 분포를 계산합니다. 우리는 최상층 표면에 비귀금속 성분이 존재할 경우 표면에서 핫홀 생성이 급격히 증가하고, 이를 통해 도입된 추가적인 d형 상태로 인해 벌크에서 핫홀 생성은 줄어든다는 것을 보여줍니다. 생성된 홀의 에너지는 합금의 선택으로 조정할 수 있으며, d-밴드 블록 전반에 걸쳐 체계적인 경향을 보입니다. 이미 낮은 표면 합금 농도가 큰 영향을 미치며, 일반적으로 단분자층의 75% 근처에서 증강 효과의 포화가 발생합니다. 표면에서의 핫전자 생성은 합금화에 의해 약간 저해되지만, 여기서는 합금 조성의 신중한 선택이 핫전자와 핫홀 사이의 균형을 포착할 수 있도록 합니다. 우리의 연구는 플라스모닉 촉매에 대한 향상된 제어를 달성하기 위해 다성분 나노입자를 활용하는 가능성을 강조하며, 합금을 통해 표면의 전자 구조를 설계함으로써 핫 캐리어 분포를 조정할 수 있는 방법에 대한 지침을 제공합니다.