리튬 금속 배터리에서 리튬 핵형성 및 덴드라이트 성장을 조절하기 위한 하이브리드 이중층 설계

리튬 금속 배터리는 최근 고 에너지 배터리 시스템의 급증으로 인해 새롭게 주목받고 있습니다. 뛰어난 비특이 용량과 전압으로 알려진 리튬 금속은 덴드라이트 생성으로 인해 셀 성능에 영향을 미치며 내부 단락 및 열폭주와 같은 심각한 안전 위협을 초래합니다. 인공 고체 전해질(ASEI)은 균일한 리튬 침착을 유도하는 효과적인 전략으로 부각되고 있지만, 분자 수준에서 계면 동역학과 핵형성 행동 간의 상관관계를 탐구한 연구는 극히 적습니다. 본 연구에서는 리튬 음극에 무기-유기 혼합 이중층 보호 코팅을 개발하여 0.5 mA/cm2(0.5 mAh/cm2)에서 1000시간 이상의 Li/Li 대칭 셀 사이클링을 낮은 초과 전압으로 가능하게 했습니다. 이 이중층이 핵형성 행동에 미치는 영향을 크로노암페로메트릭 연구와 S-H 고전 핵형성을 기반으로 한 수정된 SEI 모델을 사용하여 검토했습니다. 첫 원리 분자 동역학(AIMD) 시뮬레이션은 이중층 구성 요소가 리튬 이온의 배위수 감소 및 측면 성장을 촉진하여 리튬 플럭스를 균일화하는 역할을 한다고 밝혔습니다. 이로 인해 23 mg/cm2의 고적재에서 1.7 C로 사이클링된 보호 리튬(p-Li)/NMC-622 반전지에 대해 80회 사이클 이후 80% 이상의 더 나은 용량 유지력을 가진 상대적으로 균일한 리튬 침착 형태가 관찰되었습니다. 본 연구 결과는 고전압 리튬 금속 배터리 개발을 위한 리튬 침착 핵형성 동역학 조절에서 계면 공학의 중요성을 확립합니다.