강한 내재 전기장을 지닌 탄소 질화물로 구현한 무철 광촉매-자가펜톤 시스템을 통한 초고효율 수질 정화

요약 광촉매-자가펜톤 시스템(PSFs)은 현장에서의 H2O2 생성-소비를 통해 수질 정화에 큰 가능성을 지니지만, 두 가지 주요 장애에 제한된다: (1) 비용 효율적이고 지속 가능한 광촉매의 희소성으로 전체적인 H2O2 생산을 제한하고, (2) 외부 Fe2+에 의존하여 철 슬러지 형성과 좁은 pH 작동 범위 등의 문제가 발생한다. 본 연구에서 K+와 시아노기, 폴리에틸렌이민을 포함한 고결정질 CN을 도핑 및 용융염 보조 소성을 통해 합성하였다. 획득한 촉매는 강한 내재 전기장(KPFM 및 SPV)과 효율적인 공간적 전하 분리(연속 광전기 시험 및 DFT 계산)를 보였다. 노출된 활성 부위(SBET = 102.2 m2·g−1)와 풍부한 말단 -NH2 그룹은 준균질 시스템(SEM/TEM/AFM 및 자유 침적 실험)을 생성하였다. 또한 촉매는 높은 산소 흡착 용량을 보이며 O2 →·O2− →H2O2 →·OH 반응 경로를 촉진하여 광합성 H2O2 생성 속도가 14.90 mmol·g−1·h−1에 달하여(기존 CN의 22.2배) 우수하다. 구축된 무철 PSFs는 높은 농도 테트라사이클린(100 mg L−1)의 100% 분해를 10분 내에 달성하며, 일반 광분해 시스템 대비 3.46배 높은 동역학 상수를 기록하고 좁은 pH 작동 범위의 한계를 극복한다. 또한 무철 PSFs는 설파메톡사졸, 오플록사신, 디클로페낙 나트륨도 100% 분해 가능하다. 마지막으로, 향상된 분해 메커니즘, 주요 반응 종, 분해 경로 및 독성이 체계적으로 규명되었다. 본 연구는 CN 기반 광촉매의 주요 한계를 극복하고 넓은 pH 범위에서 오염물 광분해를 위한 효율적 무철 PSFs 개발에 새로운 통찰을 제공한다.