Mn 기반 층상 산화물 양극에서 Jahn–Teller 효과 억제를 통한 장수명 포타슘 이온 배터리

요약 Mn 기반 층상 산화물은 높은 이론 용량으로 인해 포타슘 이온 배터리(PIB)에서 가장 매력적인 양극 중 하나입니다. 그러나 Mn 3+의 Jahn–Teller 효과는 구조적 무질서를 유발하고 불가역적인 상 전이를 초래하여 열악한 사이클 안정성을 가져옵니다. 여기서, Mn 평균 원자의 가치를 조절함으로써 Mn 기반 층상 산화물에서 Jahn–Teller 효과를 억제하는 효율적인 전략이 입증되었습니다. 이 전략을 검증하기 위해 Ti 4+ 및 Mg 2+ 이온이 선택되어 층상 산화물 (K 0.5 Mn 0.7 Co 0.2 Fe 0.1 O 2)에 도입되었습니다. 이는 구조적 안정성을 향상시킬 수 있지만 Mn 3+/4+ 원자 조절에는 반대의 영향을 미칩니다. 더 높은 Mn 원자리(4+)를 가지는 K 0.5 Mn 0.6 Co 0.2 Fe 0.1 Mg 0.1 O 2는 낮은 Mn 원자리(3.667+)를 가지는 K 0.5 Mn 0.6 Co 0.2 Fe 0.1 Ti 0.1 O 2에 비해 PIB 양극으로서 장기 사이클 안정성을 보여줍니다. 동시에, Jahn–Teller 효과로 인해 발생하는 P3에서 O3로의 해로운 상 전이는 완전히 억제되며, K 0.5 Mn 0.6 Co 0.2 Fe 0.1 Mg 0.1 O 2에 대해 매우 가역적인 단일상 고체 용액 반응으로 대체됩니다. 향상된 사이클 안정성과 단일상 반응은 Mn 원자 조절을 통한 Jahn–Teller 효과 억제에 기인하며, 이는 첫 번째 원리 계산으로 확인되었습니다. 따라서 이 발견은 차세대 고성능 PIB를 위한 첨단 층상 양극 개발의 길을 열어줍니다.