N2 전기환원을 위한 PdFe 단일 원자 합금 메탈렌

단일 원자 합금(SAA)은 전기 촉매 질소 환원 반응(NRR)에 큰 가능성을 가지고 있지만, NRR을 위한 SAA에 대한 포괄적인 실험적/이론적 연구는 아직 부족합니다. 여기에서, Pd 메탈렌 지지체에 Fe 단일 원자가 구속된 PdFe1 단일 원자 합금 메탈렌이 효과적이고 강력한 NRR 전기 촉매로 처음 개발되었으며, NH3 수율이 111.9 μg h-1 mg-1로 뛰어난 NRR 성능을 제공하고, -0.2 V(RHE)에서 파라다익 효율이 37.8%이며, 100시간 전기 분해 동안 장기 안정성을 보입니다. 이론적 계산과 작동 중 X선 흡수/라만 분광법에 의한 심층 기계적 조사는 Pd와 결합된 Fe 단일 원자가 N2-Fe σ-기부를 통한 효율적인 N2 활성화를 가능하게 하는 활성 중심으로 확인되었고, 프로톤화 에너지 장벽을 낮추고, 수소 발생을 억제하고, 뛰어난 열역학적 안정성을 나타내어 PdFe1의 NRR에 대한 높은 활력, 선택성 및 안정성을 설명합니다.