수소 발생을 위한 그래픽 탄소 질화물 촉매에서 저배위 단일 원자 코발트 엔지니어링

단일 원자 촉매(SACs)가 에너지 변환 연구의 최전선에 있었음에도 불구하고, 적절한 기판과 단일 원자 사양의 선택은 여전히 모호합니다. 여기에서 우리는 적합한 단일 원자 Co를 유망한 기판인 g-C3N4/rGO와 결합하여 Co-g-C3N4/rGO SACs (Co-CNG)를 제작하였습니다. 놀랍게도, Co-CNG는 상업적으로 이용 가능한 Pt/C(∼48 mV에서 10 mA cm–2)와 유사한 HER 성능(∼47 mV에서 10 mA cm–2)을 보이며, 알칼리 조건에서 비귀금속 전이 금속 SACs보다 성능이 뛰어나, 그 질량 활동은 Pt/C의 약 4배이고 500시간의 장기 내구성을 자랑합니다. Co-CNG의 아테나 피팅을 수행한 결과, 두 가지 유형의 배위 구조가 드러났으며, 여기에는 20%의 Co-N과 80%의 Co-3N이 포함됩니다. 특히 Co-N 배위 구조는 밀도 함수 이론에 기반한 다운시프트된 d-밴드 중심, 독특한 전자 구조 및 낮은 자유 에너지 장벽 덕분에 HER을 향상시키는 역할을 합니다. 이 연구는 Co-CNG가 Co-N의 독특한 SACs 배위 덕분에 HER 성능을 보여준다는 것을 드러낼 뿐만 아니라, 특정 응용을 위해 구체적인 배위 엔지니어링을 통해 촉매 최적화를 위한 방법을 입증합니다.