향상된 광촉매 CO2 환원을 위한 공유 유기 프레임워크에 이중 금속 사이트 통합

광촉매 CO2 환원은 탄소 중립을 동시에 해결하고 연료를 생산하는 데 큰 가능성을 가지고 있지만, 광촉매 활성 증대와 생성물 선택성 조정은 여전히 큰 도전 과제입니다. 본 연구에서는 서로 다른 카르보닐 그룹을 가진 네 가지 결정질 및 다공성 벤조티아디아졸 기반 공유 유기 프레임워크(COFs)를 합성하고, 금속과 티아디아졸 간의 상호작용을 통해 벤조티아디아졸 기반 COFs에 고성능 CO2 광환원을 위한 Co 및 Ni 이중 금속 사이트를 고정하는 이중 금속화 전략을 보고했습니다. Co/Ni 이중 사이트로 금속화된 합성 COFs 중 CoNi–COF-3은 2567 μmol g–1 h–1의 인상적인 CO 생성 속도와 92.2%의 선택성을 달성하였으며, 이는 단일 사이트의 것보다 크게 향상된 수치입니다. 실험적 및 이론적 결과는 우수한 광촉매 성능이 완전한 β-케토이미논 타우토머화된 COF-3 구조와 이중 금속 사이트의 시너지 효과 때문임을 밝혀냈으며, 이는 광생성 전하 캐리어 동역학을 촉진하고 *COOH 형성의 에너지 장벽을 감소시키며 CO2 흡착 및 CO 탈착을 촉진하였습니다. 이 연구는 고성능 CO2 전환을 위한 개선된 COF 광촉매 설계에 귀중한 통찰을 제공합니다.