고성능 적외선 비선형 광학 결정 탐색: 고처리량 계산, 기계 학습 및 실험 검증에 의해 유도됨

초록 적외선 비선형 광학(NLO) 소재는 레이저 및 광자 기술에 필수적이며, 단편화된 소재 시스템, 긴 개발 주기 및 시행착오 합성으로 제한됩니다. 이러한 장벽을 극복하기 위해, 우리는 첫 번째 원칙 고처리량 계산, 기계 학습 및 목표 합성을 통합한 종합적인 계산-실험 프레임워크를 개발했습니다. 1807개의 비중심 대칭 화합물의 다차원 특성 데이터셋을 구축하고 이 데이터셋의 통계적 평균을 기반으로 한 포괄적인 성능 기준(CFOM) Q를 정의하여 성능 절충점을 정량화합니다. 다차원 통계 분석을 통해 조성-구조-성능 관계를 밝혀내고, 향상된 NLO 성능을 위한 우수한 구조와 화학 조성을 드러냅니다. Q 기반의 결정 그래프 신경망 분류기가 개발되어 강력한 예측 정확성(AUC = 0.95)을 달성했습니다. 고처리량 계산과 기계 학습을 결합하여 5105개 화합물 중 12개의 보고되지 않은 후보(Q > 2)를 확인했습니다. 실험 결과 결함-칼코파이라이트 HgAl2Q4(Q = S, Se, Te)가 넓은 밴드갭(1.55–2.82 eV), 적절한 이원굴절(0.06–0.08), 강한 NLO 반응(2.2–5 × AGS)을 나타냄을 확인했습니다. 이 연구는 고성능 광전자 소재의 탐색을 가속화하기 위한 효과적인 경로를 제공합니다.