효율적인 전기화학적 암모니아 산화용 3원형 PtIrNi 촉매

고 에너지 밀도, 탄소 무배출 특성, 및 액화 용이성 덕분에 암모니아(NH3)는 저온 연료 전지에서 전기를 생성하기 위한 직접 암모니아 산화 반응(AOR)을 통해 수소에 대한 효과적인 대안으로 입증되었습니다. 그러나 동력학적으로 느린 AOR은 매력적인 직접 암모니아 연료 전지(DAFC) 응용을 제한했습니다. 여기서는 다공성 이산화규소(SiO2)와 카복실 기능화된 탄소 나노튜브로 구성된 이진 복합체 지지체 위에 잘 분산된 3원형 PtIrNi 합금 나노입자를 포함하는 효율적인 AOR 촉매를 보고합니다(PtIrNi/SiO2-CNT-COOH). 다공성 SiO2가 제공하는 풍부한 OHad와 CNT에 의한 개선된 전기 전도성 덕분에 PtIrNi 합금 나노입자는 알칼리 매체에서의 AOR에 대한 주목할 만한 촉매 활성을 보입니다. 상온에서 상업적 PtIr/C의 경우보다 낮은 개시 전위(~0.40 V vs. RHE)로 입증되었습니다. NH3 농도 및 작동 온도를 증가시키면 이 촉매의 AOR 성능이 상당히 향상됩니다. 특히, 최적의 PtIrNi 나노입자 촉매의 AOR 활성은 온도를 80ºC로 올림으로써 크게 향상될 수 있으며, 훨씬 낮은 개시 전위(~0.32 V vs. RHE)를 나타내며, 이는 DAFC가 성능을 높이기 위해 더 높은 온도에서 작동할 수 있음을 나타냅니다. 일정 전위 밀도 함수 이론(DFT) 계산을 통해 100-종말 표면의 Pt-Ir 집합체가 활성 부위로 작용한다는 것이 밝혀졌습니다. 중요하게도, Ni의 도입은 표면 부위의 그룹 d-오르빗에 투영된 상태 밀도의 중심 에너지를 높이며, Pt 및 Pt3Ir 합금과 비교할 때 *NH2 탈수소화에 대한 이론적 개시 전위를 낮춥니다.