장거리 전자기 상호작용을 고려한 깊은 포텐셜 모델

다원자 시스템의 포텐셜 에너지를 위한 머신러닝 모델, 예를 들어 깊은 포텐셜(DP) 모델은 양자역학 밀도 함수 이론의 정확도로 분자 시뮬레이션을 가능하게 하며, 경험적 포스 필드보다 비용이 조금만 더 높은 수준입니다. 그러나 이러한 모델의 대부분은 명시적인 장거리 상호작용이 부족하여 쿨롱 꼬리로부터 유도되는 특성을 설명하지 못합니다. 이 한계를 극복하기 위해, 이온(핵 + 핵 전자)과 원자가 전자 간의 장거리 전자기 상호작용을 이온과 전자 위치에 위치한 구형 가우시안 전하의 분포로 근사하여 DP 모델을 확장합니다. 후자는 최대 국소화된 와니어 분포의 중심으로 엄격히 정의되며, 이는 지역 원자 환경에 대한 의존성이 깊은 신경망을 통해 정확하게 모델링됩니다. DP 장거리(DPLR) 모델에서는 가우시안 전하 시스템의 전자기 에너지가 표준 DP 모델에서 표현된 단거리 상호작용에 추가됩니다. 그 결과 생성된 포텐셜 에너지 표면은 매끄럽고 분석적인 힘과 비리얼을 갖습니다. 표준 DP 방식에서 누락된 효과가 회복되어 정확성과 예측력이 향상됩니다. 장거리 전자기학을 포함함으로써, DPLR은 작은 시스템에서 양자역학 계산을 통해 학습된 포텐셜 에너지 표면을 대규모 시스템에 정확하게 외삽합니다. 우리는 이 접근법을 물 분자 사이의 포텐셜 에너지 프로파일, 액체 물 슬래브와 물 분자의 상호작용 자유 에너지, NaCl 결정의 포논 분산 곡선이라는 세 가지 예로 설명합니다.