CO2-연료 촉매 전환 동안 일반 표면 결합 중간체 추적

선택적인 CO2-연료 전기 촉매의 합리적인 설계를 위해서는 전환 동안 전극 표면 구조에 대한 직접적인 지식이 필요하다. 금속 Cu는 메탄, 에틸렌 및 에탄올을 포함한 다양한 부가가치 제품을 생성할 수 있는 가장 다양한 CO2-연료 촉매이다. 이 모든 제품은 일반적인 표면 결합 CO 중간체를 통해 형성된다고 가정된다. 따라서 Cu에 대한 CO 흡착의 동역학 및 열역학은 연료 생성 선택성과 효율성을 결정하는 데 중심적인 역할을 하며, 촉매 조건 하에서 CO 표면 결합 평형의 직접 관찰 필요성을 강조한다. 여기서 우리는 IR-투명 Si 프리즘에 부착된 나노 구조의 Cu 필름을 합성하고, 이러한 Cu 표면이 결합된 분자의 IR 흡수를 증가시킨다는 것을 발견하였다. 이 필름을 전극으로 사용하여 IR 분광전기화학을 통해 Cu 촉매 CO2 환원을 현장 조사한다. 우리는 Cu 표면이 -0.60 V vs RHE에서 CO2에서 유래된 전기 생성 CO를 결합하기 시작하며, 더 부정적인 전위에서 표면 집단이 증가하는 것을 관찰한다. 흡착된 CO는 용해된 (13)CO와 동적 평형을 이루며, 촉매 조건 하에서 빠르게 교환된다. CO 흡착 프로필은 pH와 무관하지만, 흡착된 CO 종은 약알칼리성 전해질에서 표면에서 가역적인 변화를 겪는다. 이러한 연구는 CO 표면 집단의 전위, 농도 및 pH 의존성을 확립하여, 더 높은 차수 연료 제품으로의 추가 환전을 위해 이 중요한 중간체의 풀을 유지하는 데 기여한다.