단일 구리-질소 도핑 탄소 소재에서 CO2의 전기 환원: 에탄올의 선택적 형성과 금속 사이트의 가역 구조 재편성

초록 일반적으로 CO2의 전기 환원이 에탄올 또는 에틸렌과 같은 다중 탄소 생성물로 이루어질 수 있으며, 이는 금속 구리 표면에서만 상당한 수율로 촉매될 수 있다고 믿어지고 있습니다. 이는 구리 원자의 대규모 집합체를 의미합니다. 본 연구에서는 질소 도핑된 전도성 탄소 매트릭스에 원자적으로 분산된 CuN4 배위 환경을 특징으로 하는 단일 구리 원자만을 포함하는 저렴한 Cu-N-C 소재를 간단한 열분해 경로로 준비했습니다. 이 소재는 최적화된 조건에서 55%의 파라데이 수율로 에탄올로의 수성 CO2 전기환원을 달성하며(전해질: 0.1 m CsHCO3, 전위: -1.2 V vs. RHE 및 기상 재활용 설정), CO 전기환원을 통해 C2 생성물(에탄올 및 에틸렌)에 대해 80%의 파라데이 수율을 기록합니다. 전해질 과정 동안 고립된 사이트는 금속 구리 나노입자로 일시적으로 전환되며, operando XAS 분석을 통해 촉매 활성 종일 가능성이 있는 것으로 나타났습니다. 놀랍게도 이 과정은 가역적이며, 전해질 처리 후 초기 소재가 온전하게 회복됩니다.