ZnN4 기반 단일 원자 촉매에서의 고효율 CO2 전기환원

초록 이산화탄소(CO2RR)를 일산화탄소(CO)로의 전기화학적 환원 반응은 더 복잡한 탄소 기반 연료 또는 매력적인 원료의 합성을 위한 기본입니다. 단일 원자 촉매는 벌크 촉매와 비교해 독특한 전자 및 기하학적 구조를 가지며, 예상치 못한 촉매 활성을 보입니다. 질소로 고정된 Zn 단일 원자 촉매가 CO2RR에서 CO 형성에 대해 높은 촉매 활성(시작 과전위가 24 mV까지 감소), 높은 선택성(-0.43 V에서 CO의 파라다익 효율(FE CO)이 최대 95%), 뛰어난 내구성(FE CO의 감소 없이 75시간 초과), 높은 회전 주파수(TOF, 최대 9969 h−1)를 보여줍니다. 추가 실험 및 DFT 결과는 네 개의 질소로 고정된 Zn 단일 원자(Zn-N4)가 CO2RR의 주요 활성 사이트로, *COOH 형성의 속도 제한 단계에 대한 낮은 자유 에너지 장벽을 가지는 것을 나타냅니다.