재파라미터화된 밀도 함수로 처리된 Fe(phen)2(NCS)2 스핀 크로스오버 복합체에 대한 이론적 연구

스핀 크로스오버 화합물에 대한 이론적 연구는 이 화합물의 전자 구조와 관련된 실험적 발견의 일부가 현재 매우 정확한 첫 원리 방법의 기술적 한계나 저스핀/고스핀 에너지 분할 예측에서 밀도 함수 방법의 부정확성 때문에 거의 재현될 수 없기 때문에 매우 도전적입니다. 그러나 열적 스핀 크로스오버 유형 분자에 대한 재파라미터화된 밀도 함수로 수행된 계산은 서로 다른 스핀 상태의 근접 상태에 대해 실험과 비교했을 때 개선된 결과를 제공할 수 있으므로, 예를 들어 전이 금속 촉매작용에는 중요합니다. 하이브리드 밀도 함수 이론 내에서 전이 금속 화합물을 표준, 임계 및 복잡한 사례로 구분하는 분류가 제공됩니다. 복잡한 사례의 클래스에서 저희는 중요한 스핀 크로스오버 화합물인 Fe(phen)(2)(NCS)(2)를 선택하고 에너지 분할에 대한 전자 기여를 어떻게 계산할 수 있는지를 첫 번째 단계에서 보여줍니다. 두 번째 단계에서는 격리된 분자 접근 방식의 조화로운 힘-장 계산 내에서 스핀 반전의 진동 효과를 조사합니다. 연구의 주요 결과는 합리적인 전자 에너지 분할에 도달하기 위해 하이브리드 밀도 함수에서 정확한 교환 축소의 필요성을 보여주는 것입니다. 이 연구는 표준 밀도 함수를 사용하는 데서 발생한 문제를 해결하며, 저스핀/고스핀 분할에 대한 전자 기여를 올바르게 재현할 수 없고, 재파라미터화된 밀도 함수가 스핀 크로스오버 효과 예측에 어느 정도까지 사용될 수 있는지를 보여줍니다.