Si/실리카 시스템 내 고유 점 결함을 위한 ReaxFF 반응력장 개발

우리는 Si/SiO2 인터페이스 및 고온의 벌크 Si에서 O 확산에 대한 분자 동역학(MD) 시뮬레이션을 가능하게 하는 Si/O/H 상호작용에 대한 ReaxFF 힘장 매개변수를 재개발했습니다. 특히 점 결함의 안정성과 이동성 측면에서 재개발된 힘장 프레임워크(ReaxFFpresent)는 광범위한 양자역학 기반 훈련 세트에 의해 안내되어 Si 네트워크에서 O 이동의 기본 메커니즘을 올바르게 설명합니다. 즉, 벌크 Si에서 O의 확산은 (110) 평면에서 이웃 결합 중심 위치를 따라 경로를 따라 점프함으로써 발생하며, 점프하는 동안 O는 안장점에서 비대칭 전이 상태를 통과합니다. 또한 ReaxFFpresent는 벌크 Si에서 O-간섭체의 확산 장벽을 64.8 kcal/mol로 예측하며, 이는 문헌의 실험 값 및 밀도 함수 이론 값과 잘 일치합니다. 새로운 힘장 설명은 800K에서 2400K 사이의 다양한 목표 온도에서 벌크 Si 내의 O 확산을 다루는 MD 시뮬레이션에 추가로 적용되었습니다. 우리의 결과에 따르면 O 확산은 1400K 이상의 온도에서 시작되며, 원자는 고온에서도 결합 중심 위치 사이에서만 확산됩니다. 또한 온도의 함수로서 Si 매트릭스 내 O의 확산 계수는 전반적으로 실험 결과와 잘 일치합니다. 힘장 검증의 다음 단계로, 우리는 a-SiO2/Si 시스템을 모델링하기 위해 2.21 gr/cm3의 질량 밀도를 가진 비정질 SiO2(a-SiO2)를 준비했습니다. 이는 실험 값인 2.20 gr/cm3와 우수하게 일치합니다. 고온에서 계산된 벌크 Si의 녹는점 아래까지 a-SiO2/Si 시스템을 어닐링한 결과, ReaxFFpresent가 시스템 내에서 실험적으로 및 이론적으로 정의된 확산 메커니즘을 성공적으로 재현하고, ReaxFFSiOH(2010)에서 관찰된 확산 문제를 극복하는 데 성공했다는 결과가 나타났습니다. 이는 저온, 예를 들면 300K에서도 Si 기판 내에서 O의 확산을 초래합니다.