메탄의 산화적 결합에서 금속 산화물의 반응성 지표로서 CH3• 생성 능력

메틸 라디칼(CH3•)은 촉매 산화적 결합 메탄(OCM)의 이질적-동질적 반응 과정에서 주요 중간체입니다. 여기에서는 인사이트 동시선회 진공 자외선 이온화 질량 분석법을 적용하여 다양한 금속 산화물에서 CH3•가 탈착되는 것을 정량적으로 측정하고, CH3• 생성 능력을 OCM에서 금속 산화물의 촉매 성능을 위한 효과적인 지표로 검증하였습니다. C2 수율은 CH3•의 양 및 탈착 온도와 선형적으로 상관관계가 있으며, 더 나은 OCM 촉매는 더 강한 CH3• 강도와 더 낮은 CH3• 탈착 온도를 보입니다. 더욱이, 실험적 특성 분석과 밀도 범함수 이론 계산은 금속의 본질적 전자적 특성과 이후 생성된 친전자 산소 종이 CH3• 생성을 위한 결정적인 요소임을 시사합니다. 따라서 CH3• 생성 능력은 OCM 성능과 촉매의 구조 간의 간극을 메우고, 금속 산화물 촉매를 통한 OCM에서 본질적인 구조-성능 관계를 더 잘 이해하는 데 도움을 줍니다.