Variáveis coletivas para o estudo da cristalização

O fenômeno da solidificação de uma substância a partir de sua fase líquida é de grande importância prática e teórica, e simulações atomísticas podem fornecer informações valiosas para sua compreensão e controle. Infelizmente, a escala de tempo para a cristalização é muito maior do que a que pode ser explorada em simulações padrão. Métodos de amostragem aprimorada podem superar esse obstáculo de escala de tempo. Muitos desses métodos dependem da definição de variáveis coletivas apropriadas capazes de capturar os graus de liberdade lentos. Para esse efeito, introduzimos coordenadas coletivas de aplicabilidade geral para simulações de cristalização. Elas são baseadas nos picos do fator de estrutura tridimensional, que são combinados de maneira não linear por meio do método de análise discriminante linear profunda. Usamos essas variáveis coletivas no contexto do método de amostragem aprimorada por probabilidade em tempo real, que é uma evolução recente da metadinâmica. Demonstramos a validade dessa abordagem estudando a cristalização de um sistema multicomponente, cloreto de sódio, e de um sistema molecular, dióxido de carbono.