Cinética de Reação Regulou a Formação de Ordem de Curto Alcance em uma Matriz Amorfa durante a Cristalização de Zeólitas

A cristalização de zeólitas, uma transformação de desordem para ordem de aluminosilicatos, não foi completamente compreendida porque os eventos de nucleação na matriz amorfa são difíceis de reconhecer entre as diversas mudanças estruturais, especialmente para os sistemas de hidrogel denso. Portanto, as relações entre as condições de síntese, as espécies amorfas geradas e o comportamento de cristalização das zeólitas permanecem pouco claras. Neste estudo, investigando comparativamente a evolução estrutural da matriz de aluminosilicato em um sistema de hidrogel denso quando diferentes reagentes de Si (sílica fumada e solução de silicato) são empregados, demonstramos que a reatividade dos reagentes e a cinética da reação de condensação são críticas para a formação de ordem de curto alcance em uma matriz amorfa, o que influencia grandemente a frequência de nucleação das zeólitas. Foi revelado que um sólido amorfo contendo abundantes anéis de quatro membros ricos em Al e anéis de seis membros ricos em Si poderia ser produzido quando a sílica fumada reagiu gradualmente com a solução de aluminato de sódio a 80 °C. Considera-se que a interação entre esses anéis promove a construção das unidades essenciais de construção da zeólita X (FAU). Em contraste, uma matriz complexa de aluminosilicato foi formada imediatamente quando a solução de silicato de sódio foi misturada com a solução de aluminato de sódio devido à intensa reação de condensação. Além disso, essa matriz complexa tornou-se mais estável quando a mistura de reagentes foi tratada hidrotérmicamente a 80 °C, o que impede significativamente o processo de cristalização. O envelhecimento da mistura de reagentes à temperatura ambiente antes do aquecimento, por outro lado, facilitou a formação de ordem de curto alcance na matriz amorfa, o que aumenta a frequência de nucleação das zeólitas.