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La conversión catalítica de dióxido de carbono en productos químicos finos e intermedios es uno de los enfoques más prometedores para el reciclaje del carbono. En este trabajo, demostramos que después de la exfoliación del fosfato de zirconio α (α-ZrP) utilizando hidróxido de tetrabutilamonio, un complejo catiónico de Ru(II) (RuH(CO)(dppp)(en)Cl, dppp = 1,3-bis(difenilfosfino)propano; en = etileno-diamina) puede ser intercalado en las capas de ZrP. Notablemente, a medida que el ZrP intercalado con el complejo de Ru(II) fue modificado adicionalmente por el líquido iónico (BMIMOAc, acetato de 1-butilo-3-metilimidazolio), el catalizador resultante exhibió una actividad catalítica superior para la N-formilación de aminas con CO2/H2 para producir formamida. La caracterización detallada reveló que el líquido iónico también estaba encapsulado en la capa intermedia de ZrP y desempeñaba un papel adicional en la exfoliación de ZrP. En particular, estudios adicionales indicaron que las moléculas de amina pueden intercalarse favorablemente en la capa intermedia bajo las condiciones de reacción y, por lo tanto, estaban fácilmente accesibles a los sitios activos de Ru(II), siendo beneficiosas para la reacción de N-formilación. La reacción incluye los siguientes pasos clave: el CO2 fue activado sinérgicamente por BMIMOAc y las capas de ZrP exfoliadas; el hidrógeno fue dividido por el centro activo de Ru(II) para formar Ru–Hδ−; la morfina fue intercalada en las capas de ZrP y luego participó en la reacción. Esto implica que la reacción ocurrió en realidad dentro de las capas intermedias de ZrP, mejorando la tasa de reacción debido al enriquecimiento de reactivos. Se detectaron especies de formiato como intermedios en esta reacción, seguidas de la deshidratación para producir formamida. Este sistema catalítico exhibe la gran ventaja de ser de fácil accesibilidad, alta eficiencia y reciclabilidad.
Liao et al. (Thu,) estudiaron esta pregunta.