CO2還元過程における銅触媒の非活性化は、溶解および選択的再堆積機構を介して発生する

電気化学的CO2還元（ECR）が産業化レベルに近づくにつれ、運転中の銅（Cu）触媒の制御されていない再構築および非活性化の課題に対処することが、この現象の調整に不可欠です。2種類の異なる触媒が調製され、それぞれが長時間の運転中にECR生成物の選択性に明確な変化を示しました。電解中に溶解したCu種の検出は、ECR電位（すなわち、可逆水素電極に対して-0.8から-1.1 V）の下で媒介されたCu0（s）の溶解メカニズムを確認しています。溶解とその後の再堆積の間の動的平衡は、形態学的な再構築を引き起こします。さらに、私たちの発見は、溶解したCu種の電気化学的堆積が、吸着されたCOなどの反応中間体による被覆が低いために、活動の低い部位に偏っていることを示唆しています。ECR電位での溶解-再堆積メカニズムの反復サイクルは、より活性なCu表面を犠牲にして、活動の低いCu表面の成長を導きます。この徐々ではあるが持続的な再構築メカニズムは、結果としてECRから水素生成へと選択性をシフトさせます。両方の触媒はこの一般的な挙動を示しましたが、その速度は異なりました。