A reciclagem de poluentes contendo C e N em recursos de valor agregado é fundamental para alcançar uma sociedade sustentável em um futuro próximo. Nos últimos anos, a coeletrólise alimentada por fontes de energia renováveis para gerar ligações C-N estruturalmente complicadas e funcionalmente diversas é altamente desejável, mas mais desafiadora em comparação com reações de redução apenas de C ou apenas de N. As oximas, que contêm ligações C=N, são precursores importantes na medicina e na indústria química fina. Tentativas anteriores de coreduzir dióxido de carbono e nitrato ou nitrito resultaram na formaldoxima (H2C=NOH) como um subproduto com baixa seletividade. Aqui, demonstramos um novo caminho eletrocatalítico em tandem para produzir H2C=NOH como o produto alvo usando hidróxidos duplos em camadas de NiFe (LDHs) como catalisadores eficientes. Ao expandir o espaço intercamada do NiFe LDH usando dodecil-sulfonato como um ânion intercalação, este catalisador exibe uma eficiência faradaica recorde de 31% para H2C=NOH em solução aquosa a -1,9 V vs eletrodo de hidrogênio reversível. Nossos resultados também mostram que os comprimentos das cadeias alquil podem ajustar o microambiente imediato ao redor dos sites ativos duais de Ni-Fe, aumentando assim a taxa de rendimento do acoplamento C-N. Estudos de efeito isotópico cinético e experiências de controle sob H2 são realizados para investigar o mecanismo eletrocatalítico desse processo de formação de ligação C-N em tandem. No geral, este estudo oferece uma abordagem convincente para formar uma ligação C-N por meio de um esquema de eletrossíntese verde em um meio aquoso. Além disso, este estudo sublinha a importância de regular com precisão o microambiente eletroquímico para melhorar a sinergia entre os sites ativos de metais duais para uma eletrossíntese domino eficiente.
Yi et al. (Qui,) estudaram esta questão.