Projeto Inverso de Materiais de Fissão de Singlet com Otimização Genética Controlada por Incerteza

A fissão de singlet mostrou potencial para aumentar a eficiência de conversão de energia de células solares, mas a escassez de materiais moleculares adequados dificulta sua implementação. Apresentamos um algoritmo genético controlado por incerteza (ucGA) baseado em previsões de aprendizado de máquina em conjunto a partir de diferentes representações moleculares que otimiza simultaneamente energias de estado excitado, sintetizabilidade e tamanho de excíton singlet para a descoberta de materiais de fissão de singlet. O ucGA nos permite explorar eficientemente o espaço químico abrangido pelo banco de dados de fragmentos reFORMED, que consiste em 45.000 núcleos e 5.000 substituintes derivados de estruturas cristalográficas reunidas no repositório FORMED. Executar o ucGA em um ambiente exploratório realiza a otimização local em variações de estruturas conhecidas de fissão de singlet, como acenos. Em um modo exploratório, candidatos até então desconhecidos exibindo excelentes propriedades de estado excitado para fissão de singlet são gerados. Sugerimos uma classe de compostos mesoiónicos ricos em heteroátomos como aceitores para fissão de singlet mediada por transferência de carga. Quando incluídos em sistemas doadores-aceitores conjugados maiores, essas unidades exibem forte localização do estado triplete, caráter diradicalóide favorável e energias de triplete adequadas para injeção de excíton em células solares semicondutoras. Como os candidatos propostos são compostos de fragmentos de moléculas sintetizadas, eles são provavelmente acessíveis sinteticamente.