Evidência Direta de Delocalização de Energia Ultra-Rápida Entre J-Aggregados Hibridizados Opticamente em uma Microcavidade Fortemente Acoplada

Resumo O acoplamento forte entre luz e matéria em uma microcavidade pode produzir estados quasi-partículas chamados cavidade-polaritons. Em arquiteturas de cavidade que contêm mais de uma espécie excitônica, o modo do fóton pode acoplar-se simultaneamente aos diferentes excitons, gerando novos estados de ʻpolariton-híbridoʼ. É demonstrado que tais estados de polariton híbrido podem se conectar energeticamente a diferentes espécies moleculares, mesmo quando sua distância intermolecular é muito maior que o raio de transferência de Förster. Aqui, esse mecanismo é revelado e observado no domínio do tempo da delocalização de energia em uma cavidade fortemente acoplada contendo duas camadas de moléculas doadoras e aceptoras, separadas por uma camada espaçadora inerte de 2 µm de espessura. A espectroscopia eletrônica 2D é utilizada, uma técnica que fornece simultaneamente alta resolução espectral e temporal, para investigar a dinâmica dos processos de fluxo de energia após a excitação ultra-rápida. Mostra que a energia é quase instantaneamente delocalizada entre os estados de polariton, proporcionando uma conexão direta entre moléculas doadoras e aceitadoras muito separadas. Os resultados são potencialmente significativos para dispositivos de coleta de luz, optoeletrônica e sistemas biofotonicos.