Dinâmica molecular enviesada pela incerteza para aprender potenciais interatômicos uniformemente precisos

Resumo A criação eficiente de um conjunto de dados conciso, mas abrangente, para treinamento de potenciais interatômicos aprendidos por máquina (MLIPs) é um problema pouco explorado. O aprendizado ativo, que utiliza dinâmica molecular (MD) enviesada ou não enviesada para gerar pools de candidatos, visa abordar esse objetivo. No entanto, os métodos de simulação MD enviesados e não enviesados existentes estão propensos a perder eventos raros ou regiões extrapolativas—áreas do espaço configuracional onde previsões não confiáveis são feitas. Este trabalho demonstra que a MD, quando enviesada pela incerteza de energia do MLIP, captura simultaneamente regiões extrapolativas e eventos raros, o que é crucial para desenvolver MLIPs uniformemente precisos. Além disso, explorando a diferenciação automática, melhoramos a MD impulsionada por forças enviesadas com o conceito de estresse enviesado. Utilizamos incertezas baseadas em gradiente calibradas para gerar MLIPs com precisão semelhante ou, às vezes, melhor do que métodos baseados em conjunto a um custo computacional inferior. Finalmente, aplicamos a MD enviesada por incerteza ao dipeptídeo de alanina e MIL-53(Al), gerando MLIPs que representam ambos os espaços configuracionais de forma mais precisa do que modelos treinados com MD convencional.