Revelando a dopagem de Sb3+ e a luminescência tricolor de excítons intrinsecamente aprisionados em cristais de Cs2ZnCl4

Perovskitas halogenadas sem chumbo de zero dimensão (0D) têm recebido interesse significativo devido às suas cativantes emissões de banda larga. Uma compreensão aprofundada do mecanismo de luminescência dos excítons aprisionados por si mesmos (STEs) e a realização de uma regulação eficaz das propriedades de luminescência tornaram-se um grande desafio na pesquisa de halogenados metálicos sem chumbo. Neste estudo, sintetizamos os cristais Cs2ZnCl4 e Cs2ZnCl4 dopados com Sb3+ e realizamos uma investigação abrangente sobre suas distintas estruturas eletrônicas e características ópticas. Os achados de investigações experimentais e teóricas indicam que a luminescência tricolor em Cs2ZnCl4 e a emissão azul em Cs2ZnCl4 dopados com Sb3+ originam-se de STEs intrínsecos, enquanto a emissão no infravermelho próximo origina-se de STEs extrínsecos associados ao íon Sb3+ em Cs2ZnCl4 dopados com Sb3+. A dopagem com Sb3+ aumenta a eficiência quântica de Cs2ZnCl4 de maneira considerável. Além disso, a passagem entre estados, a autoaprisionamento do excíton e o relaxamento da rede são as principais razões para o grande desvio de Stokes. O presente estudo é esperado para fornecer uma nova perspectiva para pesquisadores compreenderem o mecanismo luminescente dos STEs e avançarem na utilização de halogenados metálicos sem chumbo 0D em aplicações optoeletrônicas.