Interação Não-Bonding de Pares de Átomos Únicos de Fe e Ni Vizinhos em Carbono Doped por N Derivado de MOF para Eletroredução de CO2 Aprimorada

Catálise de átomos únicos (SACs), com alta utilização de átomos, tem despertado amplo interesse em diversas aplicações. No entanto, os locais de átomos únicos em SACs geralmente são reconhecidos como unidades independentes, e a interação entre locais adjacentes é amplamente negligenciada. Neste trabalho, por meio da pirólise direta de MOFs montados com nanopartículas de ZnO dopadas com Fe e Ni, um novo catalisador Fe1-Ni1-N-C, com pares de átomos únicos de Fe e Ni vizinhos decorados em um suporte de carbono dopado com nitrogênio, foi precisamente construído. Graças ao sinergismo dos pares de átomos únicos de Fe e Ni vizinhos, o Fe1-Ni1-N-C apresenta desempenhos significativamente aprimorados para a redução eletrocatalítica de CO2, superando em muito o Fe1-N-C e Ni1-N-C com átomos únicos de Fe ou Ni separados. Além disso, o Fe1-Ni1-N-C também exibe desempenho superior com excelente seletividade para CO e durabilidade na bateria Zn-CO2. Simulações teóricas revelam que, no Fe1-Ni1-N-C, átomos únicos de Fe podem ser altamente ativados por átomos únicos de Ni adjacentes via interação não-bonding, facilitando significativamente a formação do intermediário COOH* e, assim, acelerando a redução geral de CO2. Este trabalho fornece uma estratégia geral para construir catalisadores de átomos únicos contendo múltiplas espécies de metais e revela a importância vital do efeito comunicativo entre átomos únicos adjacentes para uma catálise aprimorada.