Catalisador rico em Mesoporos Fe–N–C com sítios de átomo único FeN4–O–NC oferece desempenho notável na reação de redução de oxigênio em meio alcalino

Os catalisadores Fe-N-C oferecem excelente desempenho para a reação de redução de oxigênio (ORR) em meios alcalinos. Com o objetivo de aumentar a atividade intrínseca de ORR dos sítios de átomos únicos de Fe em catalisadores Fe-N-C, é imperativo ajustar a coordenação local dos sítios de Fe para otimizar as energias de ligação dos intermediários de ORR. Neste estudo, um eletrocatalisador poroso FeN4-O-NCR rico em sítios FeN4-O cataliticamente acessíveis (onde os átomos únicos de Fe estão coordenados a quatro átomos de nitrogênio em plano e um átomo de oxigênio axial subsuperficial) suportado em nanorods de carbono dopados com nitrogênio (NCR) é reportado. A espectroscopia de absorção de raios-X na borda K do Fe (XAS) verifica a presença de sítios ativos FeN4-O em FeN4-O-NCR, enquanto cálculos de teoria do funcional de densidade revelam que a coordenação FeN4-O oferece um caminho de ORR de 4-elétrons/4-protons com menor energia e mais seletivo em comparação com os sítios tradicionais FeN4. Testes eletroquímicos validam a extraordinária atividade intrínseca de FeN4-O-NCR para ORR alcalina, superando Pt/C e quase todos os outros catalisadores M-N-C relatados até agora. Uma bateria primária de zinco-ar construída usando FeN4-O-NCR fornece uma densidade de potência máxima de 214,2 mW cm-2 a uma densidade de corrente de 334,1 mA cm-2, destacando os benefícios da otimização da coordenação local dos átomos únicos de ferro.