Dinâmica molecular ab initio: Propagando a matriz de densidade com orbitais Gaussianos

Propomos e implementamos uma abordagem alternativa ao método original de Car–Parrinello, onde os elementos da matriz de densidade (em vez dos orbitais moleculares) são propagados junto com os graus de liberdade nuclear. Nossa nova abordagem tem a vantagem de levar a um esquema computacional O(N) no limite de grandes sistemas. Nossa implementação é baseada em orbitais Gaussianos centrados em átomos, que são especialmente adequados para lidar de forma eficaz com sistemas moleculares gerais. A metodologia é ilustrada por aplicações à dissociação de três corpos da triazina e à dinâmica de um aglomerado de um íon cloreto com 25 moléculas de água.