Formulação em múltiplas camadas da teoria de Hartree dependente do tempo multiconfiguração

Apresenta-se uma formulação em múltiplas camadas (ML) da teoria de Hartree (MCTDH) dependente do tempo multiconfiguração. Nesta nova abordagem, as funções de partícula única (SP) no método MCTDH original são expressas através de uma expansão multiconfiguracional dependente do tempo. O princípio variacional de Dirac–Frenkel é então aplicado para determinar de forma ótima as equações de movimento. Seguindo essa estratégia, os grupos de SP são construídos em várias camadas, onde cada camada superior de SP pode conter muitos mais graus de liberdade cartesianas do que na formulação anterior do método MCTDH. Como resultado, o método ML-MCTDH tem a capacidade de tratar substancialmente mais graus de liberdade físicos do que o método MCTDH original, e assim melhora significativamente a capacidade de realizar simulações dinâmicas quânticas para sistemas moleculares complexos. A eficiência da nova formulação é demonstrada por simulações dinâmicas quânticas convergentes para sistemas com algumas centenas a mil graus de liberdade.