Abstração de buracos eficiente para acoplamento oxidativo altamente seletivo de metano por fotocatalisadores de TiO2 sputtered com Au

Resumo O acoplamento oxidativo fotocatalítico de metano (OCM) produz moléculas de C2 que podem ser usadas como blocos de construção para a síntese de combustíveis e produtos químicos. No entanto, a taxa de rendimento e a seletividade dos produtos de C2 ainda são moderadas devido à natureza estável das moléculas de metano. Aqui, desenvolvemos um fotocatalisador de TiO2 carregado com nanoclusters de Au por um método de sputtering, atingindo uma alta taxa de conversão de metano de 1,1 mmol h−1, seletividade de C2 de ~90% e eficiência quântica aparente de 10,3 ± 0,6%. A alta taxa de rendimento de C2/C2+ está na mesma ordem de magnitude que os catalisadores térmicos de referência em processos de OCM operados a alta temperatura (>680 °C). As nanopartículas de Au mostraram prolongar os tempos de vida dos fotoelétrons de TiO2 em um fator de 66 para a redução de O2, juntamente com o Au atuando como um aceitador de buracos e centro catalítico para promover a adsorção de metano, ativação de C–H e acoplamento de C–C. Este trabalho destaca a importância de co-catalisadores multifuncionais e compreensão mecanística para melhorar OCM fotocatalítico.