Modificação Eletrônica e Estérica da Superfície de Nanopartículas de Ni via Camadas de Carbono Dopadas com Nitrogênio Possibilita a Semihidrogenação Altamente Seletiva de Alcinos

A semihidrogenação seletiva de alcinos a alcenos é de grande importância na indústria química. No entanto, continua a ser um grande desafio alcançar alta atividade catalítica e seletividade simultaneamente, o que exige o desenvolvimento de catalisadores eficientes e seletivos. Neste trabalho, desenvolvemos um catalisador de Ni espacialmente confinado, com nanopartículas de Ni (NPs) como núcleo e camadas de carbono dopadas com N como casca. A estrutura de núcleo–casca não apenas protege efetivamente as NPs de Ni da agregação para aumentar substancialmente a estabilidade, mas também cria efeitos estéricos e eletrônicos para a superfície das NPs de Ni por meio de uma interação interfacial íntima com as camadas de carbono dopadas com N. Como resultado, o catalisador resultante exibiu alta atividade e seletividade para a semihidrogenação de alcinos a alcenos. Um amplo conjunto de alcinos terminais e internos foi eficientemente reduzido aos respectivos alcenos de maneira altamente seletiva, e vários grupos funcionais foram bem tolerados. Notavelmente, essas NPs de Ni espacialmente confinadas são aplicáveis para síntese em escala maior, demonstram alta estabilidade e podem ser prontamente separadas para reutilizações sucessivas sem decaimento óbvio na atividade ou seletividade. Caracterizações abrangentes e experimentos de controle demonstram conjuntamente o papel-chave das camadas de carbono dopadas com N ao redor das NPs de Ni para melhorar a atividade catalítica, seletividade e estabilidade.